Des spectroscopistes en support des études atmosphériques et climatiques du LMD
Résumés
Cet article décrit l'arrivée au Laboratoire de météorologie dynamique, en 2016, de trois chercheur(se)s en spectroscopie moléculaire du CNRS. Nous expliquons les raisons qui ont motivé ce changement d'affectation, sur quelles bases scientifiques s'est faite leur intégration réussie, et comment se dessine d'ores et déjà un futur riche en projets.
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Contexte
1Après une dizaine d’années au Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (LISA, UMR 7583, Créteil), deux chercheuses (Ha Tran, alors CR1, et Agnès Perrin, alors DR1) et un chercheur (Jean-Michel Hartmann, alors DR1) du CNRS l’ont quitté pour rejoindre le groupe Atmosphère Biosphère Climat télédétection, « ABC(t) », du LMD. Leur thématique principale et « historique » de recherche est la spectroscopie moléculaire théorique, qui a pour but de comprendre et modéliser comment les molécules gazeuses absorbent et émettent de la lumière (du rayonnement électromagnétique), qu’elle soit visible ou non. Pour cela, il faut décrire les « raies d’absorption » associées aux transitions entre les états quantiques (déterminés par les mouvements de rotation, vibration et électronique), ce qui requiert d’en connaître les fréquences (leurs positions spectrales), leurs intensités (leurs surfaces) et leurs profils (leurs formes en fonction de la longueur d’onde). Dans ce cadre, A. Perrin (AP) s’intéresse aux caractéristiques des molécules isolées que sont les fréquences et intensités des raies, recherches que complètent H. Tran (HT) et J.-M. Hartmann (JMH) en étudiant la forme des spectres (l’évolution de l’absorption avec la longueur d’onde) et, plus particulièrement, comment elle est influencée par la pression. Pour les nombreux systèmes moléculaires qui ont été étudiés par ce trio, les avancées obtenues ont conduit, dans bien des cas, à l’alimentation et amélioration des bases de données spectroscopiques. Ces dernières sont très largement utilisées pour des calculs de transfert radiatif dans les atmosphères planétaires afin d’obtenir des paramètres géophysiques (profils de température, pression, fractions molaires, etc) par traitement d’observations optiques à distance (télédétection) ou pour modéliser les effets de serre et leur influence sur le climat passé ou futur.
Motivations et synergies scientifiques
- 1 T. Delahaye et al., The 2020 edition of the GEISA spectroscopic database, Journal of Molecular Spec (...)
2C’est leur préoccupation pour la valorisation de leurs résultats, notamment dans l’étude des atmosphères, qui a amené AP, HT et JMH à demander un changement d’affectation, afin de se rapprocher de collègues auxquel(le)s les avancées dans le domaine de leurs recherches peuvent bénéficier. Dans cette démarche, le LMD fut un choix naturel car les connaissances en spectroscopie moléculaire y sont essentielles à plusieurs titres : (i) L’extension de la base de données Gestion et Etude des Informations Spectroscopiques Atmosphériques (GEISA)1 gérée et alimentée depuis de nombreuses années par le groupe « ABC(t) ». (ii) Les activités de télédétection des groupes « ABC(t) » et « Planéto » qui utilisent des mesures collectées par divers instruments (au sol ou embarqués sur différentes plateformes : avion, satellite ou sonde spatiales) pour étudier la structure et la composition d’atmosphères planétaires à partir de leurs émissions et/ou absorption de rayonnement. (iii) Les calculs de transfert radiatif atmosphérique et la modélisation de l’effet de serre nécessaires aux études climatiques des groupes « EMC3 », « INTRO » et « Planéto ». Notons qu’une part importante de ces activités « historiques » du LMD est soutenue par des organismes, tels que le Centre national d’études spatiales (CNES) et l’Agence spatiale européenne (ESA), qui conçoivent, construisent et pilotent les instruments d’observation fournissant les informations nécessaires aux études des planètes.
Une intégration réussie
3Après bientôt huit années au LMD, il apparaît clairement que le changement d’affectation est un succès. Des collaborations actives ont en effet été développées au sein de l’équipe d’accueil ABC(t) comme avec des membres des groupes « INTRO » et « Planéto ». Ces contacts ont apporté à AP, HT et JMH de nouveaux sujets de recherche et leur ont permis de contribuer à des recherches géophysiques en améliorant les données nécessaires et en apportant leur expertise dans le domaine de la spectroscopie moléculaire. Les résultats obtenus et publications communes associées sont trop nombreux pour être tous rapportés ici mais nous en donnons deux exemples représentatifs ci-après.
- 2 I.E. Gordon, et al. The HITRAN2020 molecular spectroscopic database, Journal of Quantitative Spectr (...)
4Le premier concerne des travaux de Agnès Perrin sur la spectroscopie de l’acide nitrique (HNO3) dans la région, vers 2.8 µm, de la bande de vibration ν1 associée à l’élongation de la liaison O-H. Rappelons que HNO3 est une molécule d’importance pour la chimie troposphérique qui contribue à la formation de pluies acides et, dans la stratosphère, participe au cycle de destruction de l’ozone polaire. Agnès Perrin a effectué [1] une analyse théorique de spectres de transmission de HNO3 enregistrés à haute résolution au laboratoire. Elle a pu déterminer [1] les paramètres décrivant les niveaux quantiques d’énergie de rotation-vibration comme ceux associés au moment dipolaire électrique ce qui lui a permis d’engendrer la première liste précise des positions et intensités des raies pour HNO3 à 2.8 µm (3550 cm-1). Ces données ont été valorisées dans un second article [2] pour lequel on a utilisé des mesures de la transmission de notre atmosphère obtenues en occultation solaire à partir d’un ballon stratosphérique. La figure 1 présente un spectre stratosphérique mesuré ainsi que les spectres calculés et les écarts aux spectres calculés avant (à gauche) et après (à droite) le travail d’Agnès Perrin. Elle montre clairement que l’utilisation de la base de données spectroscopiques HITRAN2, qui ne contenait alors aucune donnée pour HNO3 dans la région spectrale étudiée, conduit à des écarts importants avec un écart type mesures-calculs de 8.8 %, biais considérablement réduit lorsque les informations apportées par le travail d’AP sont utilisées. Ceci ouvre des perspectives prometteuses pour la quantification de l’acide nitrique atmosphérique par télédétection dans ce domaine de longueur d’onde.
Figure 1 : Détection de HNO3 dans la stratosphère

Panneaux (a) et (b) : Spectres de transmissions mesurés à partir d’un ballon stratosphérique (points noirs) et calculés (lignes de couleur où les contributions de HNO3, CO2, H2O et d’autres gaz sont, respectivement, en rouge, jaune, vert et bleu). Panneaux du haut : différences entre le spectre mesuré et ceux calculés avant (à gauche) et après (à droite) le travail d’AP [1]. Figure créée à partir de la référence [2].
5Un second exemple, portant maintenant sur les formes des raies d’absorption et les effets de la pression, fait suite à un travail mené par Ha Tran en collaboration avec des expérimentateurs et portant sur l’absorption par l’oxygène moléculaire (O2) vers 1.27 µm. Rappelons que cette dernière va être enregistrée par l’instrument satellitaire MicroCarb (voir ci-dessous) pour déterminer la pression au niveau du sol afin de mesurer conjointement la quantité du dioxyde de carbone (CO2), gaz a effet de serre. HT a effectué [3] une étude des profils des raies dans cette région conduisant à une liste de données spectroscopiques permettant de simuler précisément l’absorption atmosphérique à différentes altitudes, ce qui nécessite de tenir compte des effets de la pression. Ce travail a trouvé une valorisation ultérieure [4] dans une analyse de transmissions atmosphériques enregistrées à partir du sol dont la figure 2 donne un exemple. Cette dernière montre l’amélioration obtenue par comparaison avec ce que permettait l’utilisation des informations apportées alors par la base de données spectroscopiques GEISA précitée. Notons que si le progrès peu ici sembler ténu, il est loin d’être anodin car le succès de missions spatiales de mesure de gaz à effet de serre (cf. ci-dessous) requiert une extrême précision (de l’ordre de 0.1 %) dans la modélisation théorique des spectres.
Figure 2 : Analyse de transmissions atmosphériques

Panneau du haut (bleu) : Spectres de transmissions mesuré à partir du sol (points noirs) et calculés (lignes de couleur ou les contributions de O2, H2O et des raies solaires sont, respectivement en bleu, vert, et rouge). Panneaux inférieurs rouges : différences entre le spectre mesuré et ceux calculés avant (haut) et après (bas) le travail de HT [3]. Figure créée à partir de la référence [4].
Un futur « assuré »
- 3 https://fr.wikipedia.org/wiki/MicroCarb
- 4 https://fr.wikipedia.org/wiki/Methane_Remote_Sensing_Lidar_Mission
- 5 https://www.esa.int/Applications/Observing_the_Earth/FutureEO/FORUM/Introducing_FORUM
- 6 https://www.futura-sciences.com/sciences/actualites/satellite-iasi-ng-sondeur-atmospherique-nouvell (...)
6Si l’intégration de AP, HT et JMH au LMD s’avère, après bientôt huit ans, être un succès, le futur est riche de perspectives pour plusieurs raisons. La première est que ces chercheuses et chercheur sont fortement impliqué(e)s, en tant « qu’expert(e)s spectroscopistes » dans plusieurs missions spatiales en préparation : MicroCarb3, projet du CNES prévu pour 2025, qui vise à déterminer la quantité de CO2 dans l’atmosphère ; MERLIN4, projet franco-allemand prévu pour 2028, pour la quantification du méthane (CH4) atmosphérique ; FORUM5, projet de l’Agence spatiale européenne prévu pour 2027, qui doit effectuer des mesures de l’émission de rayonnement par la Terre afin d’améliorer les prédictions climatiques ; IASI-NG6, projet du CNES prévu pour 2024, qui vise à améliorer les prévisions météorologiques et analyser l'atmosphère de la Terre par des observations dans l’infrarouge. Le succès de ces missions, dont les objectifs sont très ambitieux, va demander des outils de simulation et analyse des mesures d’une précision inédite et, partant, de nombreux travaux de spectroscopie moléculaire. Au-delà des besoins engendrés par la télédétection, l’étude des climats est un autre domaine qui stimulera des travaux des spectroscopistes du LMD. C’est en particulier le cas pour le paléoclimat de Mars où l’on cherche à comprendre comment et pourquoi Mars a pu être suffisamment chaude pour que de l’eau liquide soit présente à sa surface. Un premier travail sur ce sujet, en voie d’achèvement, a été financé par l’Agence nationale de la recherche (ANR) auquel HT et JMH ont participé avec M. Turbet et F. Forget de l’équipe « Planéto ». Il va être poursuivi et étendu aux exo-planètes dans un projet incluant les mêmes chercheurs dont la première étape consiste à construire des tabulations de l’absorption par de nombreuses molécules dans de vastes gammes de température et pression. Les besoins en connaissances spectroscopiques sont ici immenses qui assurent AP, HT et JMH de ne pas être prochainement, loin s’en faut, au « chômage technique ».
7[1] A. Perrin, L. Manceron, R. Armante, F. Kwabia-Tchana, P. Roy, G.C. Toon, First investigation of the ν1, ν1-ν9, ν1+ ν9, and ν1+ ν7 absorption bands of nitric acid (1H14N16O3) at 3551.766 cm-1, 3092.708 cm-1, 4006.974 cm-1, and 4127.782 cm-1, respectively, Journal of Molecular Spectroscopy vol. 392, p. 111741 (2023.
8[2] A. Perrin, L. Manceron, R. Armante, F. Kwabia-Tchana, P. Roy, G.C. Toon, Part 2: Validation for line lists generated for nitric acid (H14N16O3) for the ν1 band and its first two associated hot bands (ν1+ν9-ν9, ν1+ν7-ν7) in the 2.8 μm region, the ν1-ν9, ν1+ν9 and ν1+ν7 bands at 3.2 μm, 2.5 μm and 2.4 μm, respectively, Journal of Molecular Spectroscopy vol. 392 p. 111740 (2023).
9[3] D.D. Tran, H. Tran, S. Vasilchenko, S. Kassi, A. Campargue, D. Mondelain, High sensitivity spectroscopy of the O2 band at 1.27 μm: (II) air-broadened line profile parameters. Journal of Quantitative Spectroscopie and Radiative Transfer vol. 240, p. 106673 (2020).
10[4] D.D. Tran, T. Delahaye, R. Armante, J.-M. Hartmann, D. Mondelain, A. Campargue, H. Fleurbaey, J.T. Hodges, H. Tran, Validation of spectroscopic data in the 1.27 µm spectral region by comparisons with ground-based atmospheric measurements, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer vol. 261, p. 107495 (2021).
Notes
1 T. Delahaye et al., The 2020 edition of the GEISA spectroscopic database, Journal of Molecular Spectroscopy,Vol. 380, p. 111510 (2021). https://geisa.aeris-data.fr/
2 I.E. Gordon, et al. The HITRAN2020 molecular spectroscopic database, Journal of Quantitative Spectroscopie and Radiative Transfer vol. 277, p. 107949 (2022).
3 https://fr.wikipedia.org/wiki/MicroCarb
4 https://fr.wikipedia.org/wiki/Methane_Remote_Sensing_Lidar_Mission
5 https://www.esa.int/Applications/Observing_the_Earth/FutureEO/FORUM/Introducing_FORUM
6 https://www.futura-sciences.com/sciences/actualites/satellite-iasi-ng-sondeur-atmospherique-nouvelle-generation-90977/
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Titre | Figure 1 : Détection de HNO3 dans la stratosphère |
Légende | Panneaux (a) et (b) : Spectres de transmissions mesurés à partir d’un ballon stratosphérique (points noirs) et calculés (lignes de couleur où les contributions de HNO3, CO2, H2O et d’autres gaz sont, respectivement, en rouge, jaune, vert et bleu). Panneaux du haut : différences entre le spectre mesuré et ceux calculés avant (à gauche) et après (à droite) le travail d’AP [1]. Figure créée à partir de la référence [2]. |
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Titre | Figure 2 : Analyse de transmissions atmosphériques |
Légende | Panneau du haut (bleu) : Spectres de transmissions mesuré à partir du sol (points noirs) et calculés (lignes de couleur ou les contributions de O2, H2O et des raies solaires sont, respectivement en bleu, vert, et rouge). Panneaux inférieurs rouges : différences entre le spectre mesuré et ceux calculés avant (haut) et après (bas) le travail de HT [3]. Figure créée à partir de la référence [4]. |
URL | http://journals.openedition.org/hrc/docannexe/image/10880/img-2.png |
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Pour citer cet article
Référence électronique
Agnès Perrin, Ha Tran et Jean-Michel Hartmann, « Des spectroscopistes en support des études atmosphériques et climatiques du LMD », Histoire de la recherche contemporaine [En ligne], Tome XIII n°1 | 2024, mis en ligne le 11 février 2025, consulté le 18 mai 2025. URL : http://journals.openedition.org/hrc/10880 ; DOI : https://doi.org/10.4000/13dgr
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