Les auteurs remercient Thierry Malvesy (conservateur, Musée du Château, Montbéliard) et Claude Guérin (Université Claude Bernard - Lyon I) de nous avoir proposé de participer à l’étude de Romain-la-Roche, pour leur disponibilité et leur aide dans la réalisation de cette étude. Cette étude a été réalisée grâce au soutien financier de la DRAC de Franche-Comté. Le spectromètre ESR du Département de Préhistoire du Muséum national d’Histoire naturelle, utilisé dans cette étude, a été acquis dans le cadre d’un programme Sésame grâce à l’aide de la région Ile-de-France, que nous remercions vivement. Nous remercions également Rainer Grün qui a fourni le logiciel de calcul des âges combinés ESR/U-Th et Alain Argant, Patrick Auguste et Carole Vercoutère dont les informations ont permis d’éclaircir certains points biostratigraphiques au cours de la préparation de cet article. Enfin, le manuscrit a grandement été amélioré grâce aux remarques d’Alain Argant et Mathieu Duval, que nous remercions également.

1 - Introduction

1Le gisement paléontologique et archéologique de Romain-la-Roche se trouve dans le Doubs, à une quarantaine de kilomètres au nord-est de Besançon, entre les vallées du Doubs et de l’Ognon. Il correspond au remplissage d’un aven creusé dans le calcaire jurassique qui forme le substrat local. Découvert fortuitement en 1980 lors de l’exploitation du calcaire en carrière, le site, dans lequel se sont accumulés restes paléontologiques et archéologiques au cours du Pléistocène, a fait de 1980 à 1992 l’objet de fouilles dirigées par Patrick Paupe (Service d'archéologie de la Transjurane) (Paupe, 1992, 1996).

2La stratigraphie du gisement a été subdivisée en dix couches numérotées du haut vers le bas de I à X (fig. 1) (Paupe, 1992, 1996). Ces différentes unités stratigraphiques sont essentiellement constituées de cailloutis cryoclastiques hétérométriques et de niveaux argileux. Plusieurs de ces couches ont livré de nombreux restes paléontologiques et des artefacts lithiques ont été recueillis dans certaines d’entre elles. Cependant, si le site semble avoir servi ponctuellement d’abri aux hominidés, l’essentiel de l’assemblage paléontologique semble s’y être accumulé naturellement, le site ayant soit fonctionné comme un piège dans lequel sont tombés les animaux ou ayant servi de tanières à des carnivores. Seule la couche V est considérée comme un niveau d’habitat archéologique certain, attesté par un fort taux de fragmentation des restes osseux et par de nombreux stigmates attribués à leur chauffe (Paupe, 1992, 1996).

3Le gisement a livré, en plus d’une industrie lithique attribuée au Moustérien (Paléolithique moyen), une faune abondante et diversifiée (monographie publiée dans le fascicule 29 (2) de la Revue de Paléobiologie de Genève). L’assemblage paléontologique inclut notamment Mammuthus intermedius, M. aff. primigenius, Coelodonta antiquitatis praecursor, Bison priscus, Bos primigenius, Equus sp., Cervus elaphus, Rangifer tarandus, Capreolus capreolus, Rupicapra cf. rupicapra, Ursus spelaeus, U. arctos, Panthera spelaea, P. pardus, Felis silvestris, Vulpes vulpes, V. lagopus, Canis lupus et Cuon alpinus. Le site a également livré de nombreux restes de rongeurs (Microtus arvalis, M. agrestis, M. malei, M. gregalis, Arvicola terrestris, Pitymys subterraneus, Dicrostonyx gulielmi, Cricetus cricetus, Apodemus sylvaticus, Clethrionomys glareolus), des insectivores (Sorex araneus, S. minutus, Neomys fodiens, Talpa europaea), des oiseaux (dont le lagopède Lagopus lagopus), des reptiles, des poissons et des gastéropodes. Cet assemblage, qui mêle espèces glaciaires et tempérées, est attribué selon les auteurs au Riss (carnivores, équidés, rhinocérotidés, cervidés, bovidés et élephantidés) ou au Würm ancien (rongeurs) (voir discussion dans Guérin et al., 2010).

4Afin de préciser cette attribution biochronologique, une première campagne de datations par uranium-thorium a été effectuée dans les années 1990 (Falguères & Paupe, 1996). Si l’âge de 150 ± 18 ka obtenu sur un ossement de la couche VI-VII (recueilli à une profondeur de -460 cm) semble tout à fait cohérent avec une attribution de cet assemblage paléontologique à la fin du Riss (stade isotopique marin (MIS) 6), un échantillon provenant de la couche V (-309 cm) a lui était daté de plus de 350 ka, âge considéré comme aberrant à l’époque. En 2007, en raison de la préparation de la monographie, une seconde campagne de datation, cette fois par la méthode combinant résonance de spin électronique et uranium-thorium (ESR/U-Th) sur dents, a été entreprise. Les résultats de cette seconde étude sont présentés et discutés dans le présent article.

2 - Présentation des échantillons, méthodes et analyses

5Huit dents d’herbivores, indexées de A à H ont été sélectionnées par Claude Guérin (Université Claude Bernard - Lyon I) dans les principaux niveaux paléontologiques (couches V, VI-VII, VIII et IX). L’une d’elles (H), ne pouvant être attribuée à un niveau stratigraphique précis, n’a pas été préparée pour analyse. A ces échantillons dentaires s’ajoute un échantillon de calcite prélevé sur une vertèbre d’ours provenant de la couche VI-VII (-540 cm) (tab. 1).

2.1 - Datation ESR/U-TH

6Les différents échantillons ont été analysés au Département de Préhistoire du Muséum national d’Histoire naturelle (MNHN) par uranium-thorium (U-Th, spectrométrie alpha) et, pour les dents, par ESR de façon à calculer des âges ESR/U-Th combinés (modèle US ; Grün et al., 1988).

7La datation par ESR est fondée sur l'accumulation au cours du temps d'électrons piégés sous l'effet de la radioactivité naturelle dans des défauts du système cristallin des minéraux. Le nombre total d'électrons piégés est alors proportionnel à la dose totale de radiations reçue par l'échantillon au cours du temps. L'âge T d'un échantillon peut être calculé à partir de la formule suivante :

8où D est la dose totale de radiation reçue par l'échantillon au cours de son histoire ou paléodose, exprimée en gray (Gy), et d_a(t) est la dose naturelle de radiations reçue par l'échantillon au cours d'une année ou dose annuelle (en Gy/an). Cette dernière varie au cours du temps en fonction de l’évolution de la teneur en radioéléments de l’échantillon.

9Le calcul de l'âge ESR d’un échantillon se décompose donc en deux parties : d'une part la détermination de la paléodose, d'autre part celle de la dose annuelle. Cette dernière, qui peut se décomposer selon le type de rayonnements ionisants reçus par l’échantillon (doses alpha, bêta, gamma ou cosmique) ou selon la provenance de ces rayonnements (doses interne ou externe), a, dans ce travail, été calculée à partir des teneurs en radionucléides de l'échantillon et de son environnement immédiat et de la position géographique du gisement étudié.

10Dans le modèle US (Grün et al., 1988), la teneur en uranium à l'instant t d’un tissu dentaire donné s'écrit :

11où U₀ est la concentration actuelle en uranium, T l’âge de l’échantillon et U(t) la concentration en uranium à l'instant t. Le paramètre d’incorporation “p” est spécifique à chaque tissu dentaire et permet d’estimer la cinétique d’incorporation de l’uranium dans celui-ci, en accord avec les données obtenues par les deux méthodes ESR et uranium-thorium (teneurs en radio-éléments, rapports isotopiques, paléodoses, débit de dose,…). Ceci implique un protocole analytique relativement complexe comprenant notamment des mesures par spectrométrie α et γ (pour plus d’informations, voir Bahain et al., 2002), mais cela permet de calculer plus correctement les variations du débit de dose annuel lié à ces incorporations différentielles.

2.2 - Préparation et analyses des échantillons

12Les différents tissus dentaires (émail, dentine et cément) ont été séparés mécaniquement puis les fragments d’émail nettoyés au moyen d’une fraise de dentiste pour éliminer la contribution alpha externe et toute contamination éventuelle de l’émail par du sédiment ou un des deux autres tissus dentaires. L’émail « propre » ainsi obtenu a ensuite été broyé et la fraction 100-200 µm isolée par tamisage.

13Les analyses U-Th ont ensuite été réalisées sur les différents tissus dentaires selon le protocole de Bischoff et al. (1988) en utilisant la spectrométrie alpha. Parallèlement, la poudre d’émail a été séparée en 10 aliquotes dont neuf ont été irradiées au Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) du CEA, LIST de Saclay, à l'aide d'une source gamma au ⁶⁰Co à des doses de 125, 200, 320, 500, 800, 1250, 2000, 3200 et 5000 Gy. Les intensités ESR des dix aliquotes ont ensuite été mesurées avec un spectromètre Bruker EMX, en utilisant les paramètres d’acquisition suivants : puissance de micro-onde de 10 mW, amplitude de modulation de 0,1 mT, température ambiante, fenêtre de mesure de 10 mT, constante de temps de 5,12 ms, temps de conversion de 20,48 ms, fréquence de modulation de 100 kHz. Chaque échantillon a été mesuré quatre fois et les paléodoses ont été déterminées à partir de la courbe de croissance du signal ESR de l’émail (g = 2,0018, mesure pic à pic) en fonction de la dose de radiation ajoutée (méthode de l’addition) en utilisant une extrapolation exponentielle et une pondération par 1/I (voir détails dans Yokoyama et al., 1985). Enfin l’émail a été analysé successivement par spectrométrie  et spectrométrie α.

2.3 - Calcul des âges ESR/U-Th combinés

14Les âges ESR/U-Th ont été calculés en utilisant les paramètres suivants : un facteur d’efficacité alpha (facteur k) de 0.13 ± 0.02 (Grün & Katzenberger-Apel, 1994); une teneur en eau de 3 % poids dans l’émail (Driessens, 1980) et de 7 % poids dans la dentine et le cément. Le débit de dose annuel a été déterminé en se basant sur la teneur moyenne en radio-élements des sédiments et des différents tissus dentaires mesurés par spectrométrie gamma à bas bruit de fond (Yokoyama & Nguyen, 1980).

15En effet, le site ayant été rebouché à la fin des fouilles, il n’a malheureusement pas été possible de faire une dosimétrie in situ de chacune des couches échantillonnées, ni de prélever les sédiments sur une coupe témoin. Les sédiments analysés ont été soit pris dans les échantillons prélevés avant le remblaiement du gisement et conservés par l’association Archéo-Faune Comtoise, soit récupérés sur des ossements quand aucun autre échantillon n’était disponible, pour la couche VIII notamment. Pour chaque couche, les activités moyennes en radioéléments utilisées pour les calculs des âges ESR/U-Th combinés (U, Th, K) sont présentées dans le tableau 2, dans lequel sont également indiqués le nombre d’échantillons concernés et les dents correspondantes. Les couches VIII et IX étant extrêmement riche en blocs de calcaire, une proportion de calcaire estimée à partir des coupes relevées lors de la fouille (respectivement 25 et 70 %) a été prise en compte pour la détermination de la dose externe. Enfin, les sédiments mesurés étant arrivés secs au laboratoire, leur teneur en eau sur le gisement a été estimée à 15  ± 5 % poids.

16Les âges ESR/U-Th ont été calculés en utilisant le programme “DATA” (Grün, 2009) qui utilise les facteurs de conversion de Adamiec et Aitken (1998). L’atténuation bêta dans les lamelles d’émail a été calculée pour chaque échantillon à partir de son épaisseur initiale et de la fraction d’émail éliminée lors du nettoyage de la lamelle en utilisant une méthode de Monte Carlo (Brennan et al., 1997). La dose cosmique a été estimée à partir de la profondeur de découverte de l’échantillon en utilisant la formule de Prescott et Hutton (1994). Les effets éventuels d’une fuite de radon depuis chaque tissu dentaire ont été pris en compte selon le protocole de Bahain et al. (1992) combinant données de spectrométries alpha et gamma.

3 - Présentation et discussion des résultats

17Les résultats analytiques obtenus sur les échantillons de Romain-la-Roche sont présentés dans les tableaux 3 et 4.

18Dans le tableau 3 sont présentées les données obtenues par spectrométrie α au cours de cette étude et de celle de 1996. Les rapports isotopiques ²³⁴U/ ²³⁸U déterminées sur les différents tissus dentaires et osseux présentent une bonne homogénéité, comme on peut le voir sur la figure 2a où la plupart d’entre eux sont regroupés et proche des valeurs obtenues pour la calcite provenant de la couche VI-VII (groupe 1), indiquant que les caractéristiques isotopiques de l’eau de circulation sont restées assez stables au cours de l’histoire géologique de ces échantillons. Seuls quelques échantillons (groupe 2) s’éloignent de ce groupe et semble avoir subi un probable lessivage d’uranium, causant de forts âges U-Th apparents, qui tranchent considérablement avec ceux obtenus pour les autres échantillons, relativement homogènes. Ainsi, les tissus à forte composante organique (os, dentine et cément) présentent des teneurs en uranium assez fortes, allant de 19 et 59 ppm et fournissent des âges compris entre 116 et 199 ka (figure 2c) (âge moyen quadratique pondéré de 137 ± 16 ka calculé avec Isoplot 3.0, Ludwig, 2003), hormis l’os de la couche V analysé dans la précédente étude, une dentine (RLR-G) et un cément (RLR-B), pour lesquels les âges obtenus sont en dehors du domaine d’utilisation de la méthode U-Th (> 350 ka) (cf. groupe 2, figure 2a). Les émails, plus minéralisés, ont incorporés des quantités moindres d’uranium (de 0,5 à 3,0 ppm) et ce plus tardivement (âges U-Th apparents compris entre 47 et 110 ka, âge moyen quadratique pondéré de 75 ± 23 ka, figure 2b). Par ailleurs, l’âge U-Th obtenu sur la calcite recouvrant un ossement de la couche VI-VII (83 ± 4 ka) est plus proche des âges obtenus sur les émails que de ceux obtenus sur les tissus plus organiques. Il faut de plus souligner que cet âge doit être pris comme un âge maximum, car le faible rapport ²³⁰Th/²³²Th déterminé pour cet échantillon (et égal à 6) indique la présence probable dans l’échantillon de thorium exogène et donc un vieillissement probable de l’âge U-Th « apparent » obtenu. On peut d’ores et déjà voir que l’attribution de ces restes paléontologiques au début du Würm indiquerait un lessivage d’uranium de la plupart des céments, dentines et ossements analysés.

19Le tableau 4 présente les données ESR et les âges ESR/U-Th combinés.

20L’âge ESR/U-Th de 170 ± 11 ka obtenu sur la dent D provenant de la couche VI-VII peut être pris comme référence pour ce niveau, car les paramètres d’incorporation « p » ont pu être déterminés pour chacun des tissus dentaires. L’âge obtenu pour cet échantillon peut être rapproché de l’âge U-Th obtenu en 1994 sur l’ossement R9513 (tab. 3). Ces deux datations semblent indiquer un fonctionnement de la dentine et de l’os de ces deux échantillons en système relativement fermé dans ce niveau, comme le montrent également les âges U-Th proches de l’âge combiné et des facteurs p proches de -1. Les deux autres dents analysées pour ces niveaux VI-VII (G et B) sont en accord avec cette datation, même si le calcul d’un âge combiné n’a pu se faire qu’en supposant que l’incorporation d’uranium avait été précoce dans les deux céments et dans une dentine (facteur p bloqué à -1). Une récente étude (Yin et al., 2011) a montré que ce protocole conduisait généralement à une sous-estimation de l’âge de l’échantillon considéré. Ceci ne semble pas être le cas à Romain-la-Roche, ce qui est sans doute lié au fait que la contribution à la dose totale des deux tissus concernés est ici relativement faible. L’application de ce protocole confirme plutôt l’hypothèse d’un âge rissien pour ces niveaux VI-VII, de même que les âges U-Th obtenus sur la plupart des dentines et des céments, tissus qui semblent avoir incorporé l’essentiel de l’uranium qu’elles contiennent de façon précoce. Par contre, l’âge U-Th obtenu sur la calcite recouvrant la vertèbre d’ours, provenant également de la couche VI-VII semble indiquer que cette dernière a cristallisé longtemps après la mort de l’animal et qu’elle ne permet donc pas de dater la mise en place du dépôt mais plutôt une phase postérieure de circulation d’eau au sein du gisement.

21Un âge rissien a également été obtenu sur les dents A et F provenant de la couche VIII. Malgré la nécessité de considérer pour la dentine de la dent A une incorporation précoce (p = -1) afin de pouvoir calculer un âge ESR/U-Th combiné, cette hypothèse est soutenue par la bonne concordance entre l’âge U-Th obtenu sur cette dentine (146 ± 8 ka), l’âge ESR/U-Th de 162 ± 11 ka obtenu pour cette dent et celui de 153 ± 11 ka déterminé pour la dent F pour laquelle les facteurs p peuvent être calculés pour tous les tissus. De plus, il convient de souligner que ces âges doivent être considérés comme des âges minimum compte tenu de la forte radioactivité des sédiments de la couche VIII (tab. 2) et de la présence en son sein de nombreux fragments calcaires (fig. 1), sous doute très imparfaitement pris en compte dans la reconstruction dosimétrique proposée dans cet article, mais qui ne pourraient l’être efficacement qu’à travers des mesures de dosimétrie gamma in situ.

22La dent E, dont l’attribution stratigraphique n’était pas précisée mais qui a été recueillie à une profondeur de 840 cm qui semble permettre de la replacer dans la couche IX, fournit un âge beaucoup plus récent (de l’ordre de 80 ka) si l’on ne tient pas compte dans son environnement immédiat d’une quantité importante de calcaire. Celle-ci a été estimée à 70 % dans la couche IX à partir de la coupe stratigraphique publiée par Paupe (1996) permettant de proposer un âge de 150 ± 21 ka, qui doit cependant être utilisé avec précaution. On peut noter que, comme pour la dent A, cet âge est proche de l’âge U-Th obtenu sur le cément (143 +10/-9 ka), expliquant le blocage du paramètre p à -1 pour ce tissu. Là encore, une étude dosimétrique in situ des couches inférieures du gisement semble toutefois nécessaire avant de conclure définitivement quant à l’âge de ces niveaux.

23On peut toutefois remarquer que les âges obtenus pour les niveaux inférieurs de Romain-la-Roche (couches VI-VII, VIII et IX) sont tous du même ordre de valeur (de 150 + 21 à 172 + 17 ka). Ils permettent ainsi de réfuter une attribution de ces niveaux au début du Wurm (MIS 5-4) et d’attribuer ces niveaux à la dernière phase froide du Riss (MIS 6) il y a environ 160 ka (âge moyen quadratique pondéré de 162 ± 11 ka, fig. 3).

24Le résultat le plus surprenant de cette nouvelle étude est en fait celui obtenu sur la dent C provenant de la couche V, située au moins plus de 3 m au dessus des autres échantillons analysés. Cet âge de 322 ± 24 ka semble en effet grandement surestimé, mais on ne peut s’empêcher de le comparer avec celui obtenu par U-Th en 1994 sur un ossement (R9504, tab. 3) de cette même couche V (> 350 ka). Ces deux résultats semblent indiquer des phénomènes de lessivage ayant mobilisé les éléments radioactifs, soit au sein de l’échantillon analysé (ossement), soit au sein des sédiments même de cette couche, qui présentent des teneurs relativement faibles en radio-éléments par rapport aux niveaux sous-jacents (tab. 2). Ces valeurs ne reflètent d’ailleurs peut-être pas complètement la dosimétrie de cette couche, assez riche en esquilles osseuses, et probablement donc en uranium. Une dosimétrie in situ lors d’une prochaine ouverture du gisement apporterait des données précieuses à ce propos.

25Paupe (1996) indique que, dans ce niveau V, la faune est surtout représentée par des ossements fragmentés, les esquilles représentant environ 90 % de l’ensemble paléontologique, et que 75 % de ces esquilles sont de plus considérées comme ayant subi une chauffe importante. Ce traitement anthropique préalable à la fossilisation pourrait avoir eu une influence sur le comportement géochimique et minéralogique des échantillons, comme cela vient récemment d’être mis en évidence sur plusieurs gisements paléolithiques (Lebon et al., 2010), soit directement à travers des modifications de la structure même de l’échantillon, soit indirectement à travers des changements de paléodosimétrie liés à des mouvements de radio-éléments dans les échantillons et les sédiments qui les entourent. Là encore, des mesures dosimétriques in situ et des analyses complémentaires semblent indispensables dans l’avenir pour tenter d’expliquer cette incohérence géochronologique.

4 - Perspectives et conclusion

26Les premiers résultats de l’étude ESR/U-Th initiée en 2007 sur des dents provenant du site de Romain-la-Roche confirment l’attribution biostratigraphique des restes paléontologiques à la fin du Riss (MIS 6) et réfutent celle d’une corrélation avec une phase ancienne du Würm. Les âges moyens obtenus sur la couche VI-VII (165 ± 8 ka) d’une part et sur les couches VIII-X d’autre part (157 ± 8 ka) permettent de dater sans équivoque ces niveaux du stade isotopique 6 (figure 4). Si on considère l’ensemble des âges ESR/U-Th obtenus pour ces différents échantillons issus des couches inférieures de Romain-la-Roche, un âge moyen de 162 ± 11 ka peut être proposé, avec un degré de confiance de 95 % (fig. 3).

27Par contre, les âges ESR/U-Th et U-Th obtenus sur les échantillons de la couche V semblent fortement surestimés. Une certaine mobilité des éléments radioactifs dans ce niveau et les ossements qu’il contient n’est pas à exclure, mobilité qu’il faut peut-être rapprocher de la phase de circulation d’eau indiquée au Pléistocène supérieur par la cristallisation de l’échantillon de calcite de la couche VI-VII. Le comportement atypique de ces échantillons pourrait également être lié à une éventuelle chauffe archéologique suspectée par Paupe (1996).

28Toutefois, il faut souligner que ces résultats ont été obtenus en utilisant lors de la détermination de la dose annuelle des sédiments provenant des mêmes couches que les échantillons analysés, sans qu’il n’ai été possible de réaliser des mesures de dosimétrie directement sur le site, aujourd’hui rebouché. Il sera indispensable dans le futur de compléter le corpus de données en réalisant des mesures de dosimétrie in situ dans chacune des couches du gisement lors d’une prochaine ouverture du chantier et de regarder l’éventuelle influence sur la structure minéralogique et géochimique des ossements de la couche V de la chauffe anthropique que Paupe (1996) pense avoir affecté la plupart de ces derniers.

Fig. 3 :Ages ESR/U-Th obtenus sur les dents issues des couches VI-VII, VIII et IX de Romain-la-Roche.